1928లో బిడ్డ, ఆ తర్వాత కొన్ని రోజులకే భార్య చనిపోయింది. జీవితంపై విరక్తి చెందిన శ్రీరాములు ఉద్యోగానికి రాజీనామా చేశారు. గాంధీజీ అనుయాయిగా సబర్మతి ఆశ్రమంలో చేరారు. స్వాతంత్య్ర ఉద్యమంలో పాల్గొన్నారు. పొట్టి శ్రీరాములు 1930లో ఉప్పు సత్యాగ్రహంలో పాల్గొని జైలు శిక్ష అనుభవించారు. తర్వాత మళ్ళీ 1941-42 సంవత్సరాల్లో సత్యాగ్రహాలు, క్విట్ ఇండియా ఉద్యమాల్లో పాల్గొనడం వల్ల మూడు సార్లు జైలు శిక్ష అనుభవించారు.